近期，中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所资源创新中心团队在电催化传质调控方面取得新进展。相关研究成果以“Geometrically periodic architecture for enhanced mass transport in electrocatalysis”为题发表于《Nature Communications》。该研究提出了一种利用周期性流场增强传质的策略，构筑了分级有序互连多孔电极，实现了长程有序结构向100 cm2大面积自支撑电极的跨尺度制备，并在多类电催化反应中表现出优异的高电流密度性能，为传质调控提供了新的电极设计思路。
1. 研究背景
电解水及小分子电催化转化是实现可再生能源利用和绿色化学合成的重要过程。随着电化学反应向高电流密度发展，除催化材料本身的活性外，反应物局部耗竭、中间体滞留及产物积累等传质问题正逐渐成为制约反应性能提升的重要因素。多孔电极不仅承载催化活性材料，其内部孔道的几何形貌、连通方式及空间排列也会直接影响局部流动和界面物质交换。
在电极中构建具有特定几何约束（如变截面、颈腔过渡或多尺度有序互连）的有序微结构，能够在低雷诺数（Re≪1）条件下诱导电解液产生显著扰动与速度梯度，从而实现对流与扩散的协同强化。传统粉末涂覆电极（如气体扩散电极）通常为无序结构，难以对传质过程进行精确管理。双光子光刻、电子束光刻等自上而下的先进纳米加工技术虽可在微纳尺度上实现精确有序结构的制备，但其工艺复杂、通量低和成本高，难以扩展至大尺寸自支撑电极的规模化合成。自组装策略具备大面积、低成本构筑有序结构的潜力，但如何在宏观尺度下同时实现自支撑并保持长程有序性，仍是其规模化构筑面临的关键挑战。
2. 主要进展
研究团队提出“几何周期流场”传质强化策略（图1），采用可扩展的胶体模板—电沉积法构筑了分级有序互连多孔镍电极（hOPN），并将其作为通用电极载体。主要突破点包括：
① 实现大面积有序电极可控制备。构筑了具有亚微米周期的三维互连多孔网络，并将其扩展至100 cm2，同时保持长程有序结构，实现骨架厚度、大孔孔径和颈孔尺寸的独立调控（图2）。
② 建立几何周期性流场传质机制。提出了一种适用于低雷诺数（Re ≪ 1）条件的传质增强机制，利用几何周期性多孔结构调控局部流速和剪切力，在扩散主导的传质过程中引入相干对流，从而实现由结构几何周期性驱动的传质增强。
③ 构建跨反应传质调控结构平台。以hOPN作为通用电极载体，通过匹配不同催化活性材料，使同一周期结构能够适用于多类电化学反应，实现跨反应条件下的传质强化。
图1. 周期性流场增强传质的设计原理。（a）高、低电流密度下催化活性与传质作用示意图；（b）传质限制引起的极化曲线弯折；（c）有序互连多孔电极中的流动示意图；（d）周期流动特征示意图；（e）孔道内局部周期流场示意图。
图2. 分级有序互连多孔电极（hOPN）的制备与结构。（a）hOPN制备过程示意图；（b）100 cm2 hOPN薄膜实物图；（c-e）hOPN有序互连孔结构及截面形貌；（f，g）电极厚度、颈孔和大孔尺寸的可调控性。
3. 传质及电化学性能
研究结果表明，几何周期结构能够显著提升电极内部的传质能力。在典型流动条件下，hOPN的体积传质系数分别达到无序电极和泡沫镍电极的17倍和50倍。在此基础上，研究团队以hOPN为载体负载NiFe等催化材料，在析氧、析氢及多种小分子电氧化反应中均表现出优异的电催化性能，多种反应可实现安培级电流密度。其中NiFe/hOPN析氧反应电流密度可达7 A cm-2（图3）；基于NiFe/hOPN构建的阴离子交换膜水电解槽在1 A cm-2下的电压仅为1.68 V，且在该电流密度下稳定运行超过1000小时。此外，研究团队还构建了轻质柔性电解装置，并将其与薄膜太阳能模块耦合，可在自然波动的太阳能输入下保持稳定运行。
图3. hOPN基电极的高电流电催化性能及普适性。（a）NiFe/hOPN制备示意图；（b）NiFe/hOPN表面结构；（c）不同电极的析氧极化曲线；（d）析氧过电位对比；（e）高电流下的扫描速率响应；（f）NiFe/hOPN长期稳定性；（g）传质增强策略在不同电催化反应中的拓展；（h）析氧、析氢及多种小分子电氧化反应性能。
4. 总结与展望
hOPN的长程有序孔道和互连颈孔不仅为催化材料提供了稳定的承载骨架，还能够通过其几何周期性调控孔道内局部流动，促进界面物质传输，在高电流密度电化学体系及太阳能耦合电解装置中展现出良好的应用潜力，为多孔电极的结构设计及相关电解器件的开发提供了新的思路。
上述研究工作得到国家自然科学基金资助。中国科学院合肥物质科学研究院为唯一完成单位与通讯单位，合肥物质院固体所吴增龙博士生为第一作者，尹华杰研究员、赵惠军研究员为通讯作者。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-77030-0
