固体所在海水电解耦合二氧化碳捕集技术领域取得系列重要进展

发表时间: 2026-03-16 作者:涂腾秀、茆志贤

    近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所资源创新中心尹华杰研究员团队联合国内外合作者,在海水电解耦合二氧化碳捕集技术及关键电极材料领域取得系列重要进展,研究成果相继发表在Energy & Environmental Science、Nature Communications和Journal of the American Chemical Society等期刊上。

    近年来,海水基CO2捕集与矿化技术备受关注。该技术以海水作为唯一反应介质与原料来源,通过海水电解原位调控界面pH与离子迁移,驱动CO2转化为稳定碳酸盐,同步实现海洋矿物资源的高效提取,构建了“CO2捕集与转化-海水资源化利用”一体化技术路径。这项颠覆性负排放技术可为沿海工业及电力系统提供近零碳解决方案,兼具显著生态效益与广阔产业化前景,具有重要科学价值与战略意义。然而,该技术在实际应用中仍面临捕集效率不高、运行能耗偏高、长期稳定性不足等问题。为此,团队从高性能电极材料开发、反应路径优化、原型器件多尺度构建三个核心层面开展系统研究,有效提升了反应动力学和CO2捕集效率,降低了系统能耗和运行成本,并显著增强了系统的长期运行稳定性。

    针对海水基电化学CO2捕集与矿化过程中反应路径设计的核心需求,团队提出了一种基于盐水电解耦合阴极析氢(HER)与阳极析氯(CER)的电化学系统。该系统以NaCl为介质,利用阴极HER原位生成的OH,实现了CO2的高效吸收并选择性转化生产NaHCO3。在模拟烟气条件下,CO2捕集速率达5.27 mmol cm-2 h-1(55.6 kg m-2 day-1),捕集效率>99.5%,法拉第效率>90%;在含1.0% SO2的进料条件下,系统仍可稳定运行超240小时,并保持约85%的NaHCO3转化率。该系统能耗低至87 kJ molCO2-1(1.98 GJ tCO2-1),协同并采用海水淡化设施与低成本电力时,捕集成本可降至90.3 US$ tCO2-1。该技术兼具多功能性、抗杂质干扰能力及与可再生能源的兼容性,为工业源CO2捕集与原位矿化提供了一条高效、低耗且可扩展的技术路径。该研究工作以中国科学院合肥物质科学研究院为第一完成单位发表于Energy & Environmental Science(Energy Environ. Sci. 2026, 19, 527-538)。固体物理研究所资源创新中心尹华杰研究员、赵惠军研究员及英国萨里大学邢磊教授为共同通讯作者。


图1. 基于盐水电解的CO2捕集联产NaHCO3系统。

    针对海水电解耦合二氧化碳捕集技术对高性能、低成本阳极CER催化剂的迫切需求,团队开展了系统的材料开发与基础研究。研究团队在具有三维有序大孔结构的尖晶石Co3O4中引入原子级分散的铈(Ce),构筑了CER催化剂3D Ce-Co3O4。催化剂结构表征显示,Ce原子通过占据八面体Co位点诱导多面体产生畸变,形成了能直接吸附Cl的不饱和Co活性中心。原位表征和DFT计算进一步证实,Ce掺杂诱导活性位点由氧中心转向Co中心,优化了Cl⁻吸附能,在提升活性的同时显著抑制了晶格氧腐蚀。在酸性NaCl溶液中,3D Ce-Co3O4达到10 mA cm–2电流密度的过电位仅为44 mV,CER选择性高达99.1%。在模拟氯碱电解槽工况条件下,3D Ce-Co3O4在2.5 kA m-2工业级电流密度下可连续稳定运行超550 h。该活性位点诱导策略为设计高活性、高稳定性的非贵金属CER催化剂提供了重要参考。该研究工作以中国科学院合肥物质科学研究院为第一完成单位发表在Nature Communications(Nat. Commun., 2026, DOI:10.1038/s41467-026-70443-x)上。固体物理研究所资源创新中心尹华杰研究员、合肥国家实验室李向阳研究员为共同通讯作者。


图2. 3D Ce-Co3O4催化剂活性位点转换示意图。

    开发无金属的CER催化剂是摆脱贵金属依赖、有效降低运行成本的重要途径。近年来,石墨烯等新型碳材料的发现及其功能化技术的快速发展,为通过化学修饰手段构筑兼具高活性与高稳定性的无金属CER催化剂开辟了新的可能。鉴于此,研究团队通过一种简单活化策略制备了高效碳基CER催化剂。通过对商业碳黑进行简单酸刻蚀及退火处理,成功在碳结构中引入了含氧功能基团。电化学测试结果表明,含氧碳材料表现出优异的催化活性与稳定性。在1 A cm-2的高电流密度下,其过电位仅为204 mV,性能与商用RuO2和DSA相当。在100小时的稳定性测试中,电解池电压无明显下降且CER选择性稳定在99.6%。此外,研究团队进一步通过简单的两步氧化过程对商业碳布进行了化学氧化,成功制备了平方米级阳极。所制备的氧化碳布在0.5 A cm-2电流密度下连续运行100 h,未见明显性能衰减。作为极具应用潜力的CER催化剂,化学改性的含氧碳材料为大规模海水电解及脱盐盐水处理用下一代阳极的设计提供了新思路。该研究工作以中国科学院合肥物质科学研究院为第一完成单位发表在Journal of the American Chemical Society(J. Am. Chem. Soc., 2025, 147, 48, 44293–44302)上。固体物理研究所资源创新中心尹华杰研究员、赵惠军研究员为共同通讯作者。


图3. 碳阳极及其氯碱工业应用示意图。

    上述研究工作获得国家自然科学基金等的支持。

    文章链接:https://doi.org/10.1039/D5EE05170C

              https://doi.org/10.1038/s41467-026-70443-x

              https://doi.org/10.1021/jacs.5c14480