热电技术作为有望解决能源问题的新途径，近年来引起广泛关注。热电材料的转化效率由无量纲量ZT表示，ZT=S²T/ρ(κ_c+κ_L)， 其中S为热电势，T为绝对温度，ρ为电阻率, κ_c和κ_L 为载流子和晶格对热导率的贡献。Cu₂SnSe₃ 是一种组成元素廉价、环境友好的新型热电材料，但其较高的电阻率和较低的热电势导致功率因子PF (PF=S²/ρ)和ZT值(~0.2)较低。目前对于Cu₂SnSe₃热电性能的优化主要是通过Sn位掺杂提高空穴浓度，然而这种掺杂会导致热电势的大幅下降和电子热导率的显著提升, 使得ZT值的提升有限。此外，大多数研究只通过引入一到两种缺陷来降低材料的晶格热导率，很少利用多维缺陷（0维到3维）的引入实现对声子的全频谱散射，进一步降低晶格热导率。

       针对Cu₂SnSe₃具有价带多能谷的特点，研究人员采取元素替代/空位对其能带结构进行综合调控来提升其PF。研究表明，Se位固溶硫可以有效的增宽带隙和提高价带顶的态密度（如图1），使得Cu₂SnSe₃高温热电势从170提高至277 µVK^-1；而Sn位掺In会造成多轻带/能谷参与输运，显著提高了能带简并度和态密度（如图1），进而大幅提高该化合物的电导率和热电势，使得Cu₂SnSe₃的功率因子提升了2.5倍（在800K时PF=9.3µWcm^-1K^-2）。与此同时，研究发现在Sn位重掺In可以诱导形成多维缺陷（如Sn空位、位错、相界/孪晶界和CuInSe₂纳米析出相，如图2），实现对声子的全频谱散射从而大幅降低晶格热导率 （如图3(b)）。最终，Cu₂SnSe₃的最高ZT值在858 K时可达到1.51，是目前本体系报道的最高值 （如图4）。相关工作为Cu₂SnSe₃基材料的热电性能调控提供了新思路。

       该工作得到国家自然科学基金的支持, 理论计算在中科院超算中心合肥分中心完成。